Smurfin trekt er samen met een aantal andere smurfen op uit om een legendarisch smurfendorp te ontdekken voordat de boosaardige tovenaar Gargamel dat doet. Onderweg worden er een een aantal mysteries rondom de kleine blauwe wezens opgehelderd, waaronder: zijn er ook smurfen in een andere kleur? Zijn hun paddenstoelhuisjes organisch? En waarom zijn er 99 jongens en slechts een meisje?